Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅

Проведено экспериментальное и теоретическое исследование фазовой диаграммы системы Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ под давлением. Обнаружено, что спонтанная и индуцированная магнитным полем низкотемпературная фаза в области 0.5 ≤ x < 0.8 не претерпевает значительных изменений при действии гидростатического дав...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:

Bibliographische Detailangaben
Datum:	2008
Hauptverfasser:	Вальков, В.И., Варюхин, Д.В., Головчан, А.В.
Format:	Artikel
Sprache:	Russian
Veröffentlicht:	Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України 2008
Schriftenreihe:	Физика и техника высоких давлений
Online Zugang:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/70465
Tags:	Tag hinzufügen Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ / В.И. Вальков, Д.В. Варюхин, А.В. Головчан // Физика и техника высоких давлений. — 2008. — Т. 18, № 4. — С. 119-128. — Бібліогр.: 5 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-70465
record_format	dspace
spelling	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-704652025-02-09T15:09:20Z Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅ Особливості баричної стійкості низькотемпературних магнітоупорядкованих фаз у системі Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ Features of baric stability of the low-temperature magnetically ordered phases in system Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ Вальков, В.И. Варюхин, Д.В. Головчан, А.В. Проведено экспериментальное и теоретическое исследование фазовой диаграммы системы Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ под давлением. Обнаружено, что спонтанная и индуцированная магнитным полем низкотемпературная фаза в области 0.5 ≤ x < 0.8 не претерпевает значительных изменений при действии гидростатического давления до 2 kbar. На основе ab initio расчетов электронной структуры сплавов Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ установлено изменение степени электронного заполнения d-зоны при возникновении ферромагнитной (FM) поляризации и сжатия кристаллической решетки. Предложена модель, позволяющая учесть основные черты антиферромагнитной (AF) и скошенной ферромагнитной (сFM) структур. В качестве параметров модели выступают степень заполнения d-зоны, немагнитная зависящая от объема плотность электронных состояний и внутриатомный обменный интеграл. Их величины скоррелированы с данными расчетов электронной структуры из первых принципов. В рамках модели показано, что устойчивость магнитных характеристик сFM-структуры по отношению к давлению возникает вследствие увеличения числа электронов в магнитоактивной зоне при уменьшении объема элементарной ячейки. Experimental and theoretical investigation of the phase diagram of system Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ under pressure has been performed. It has been determined that spontaneous and magnetic-field induced low-temperature phase is not much changed for 0.5 ≤ x < 0.8 under the hydrostatic pressure to 2 kbar. By ab initio calculations of Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ electronic structure it has been shown that there are changes in the degree of electron filling of the d-band under the ferromagnetic (FM) polarization origination and crystal lattice compression. A model taking the main features of antiferromagnetic (AF) and canted ferromagnetic (сFM) structures into account has been proposed. The model parameters are the degree of d-band filling, nonmagnetic volume-dependent density of electronic states and intratomic exchange integral. Their values have been correlated to the data of electronic structure first-principles calculations. Within the model it is shown that the stability of cFM-structure magnetic characteristics with respect to pressure is due to the increase of electron quantity in magnetically active band with unit-cell volume decrease. 2008 Article Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ / В.И. Вальков, Д.В. Варюхин, А.В. Головчан // Физика и техника высоких давлений. — 2008. — Т. 18, № 4. — С. 119-128. — Бібліогр.: 5 назв. — рос. 0868-5924 PACS: 71.20.Be, 75.50.Ee, 75.50.Gg, 75.10.Lp, 75.30.Kz https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/70465 ru Физика и техника высоких давлений application/pdf Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
description	Проведено экспериментальное и теоретическое исследование фазовой диаграммы системы Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ под давлением. Обнаружено, что спонтанная и индуцированная магнитным полем низкотемпературная фаза в области 0.5 ≤ x < 0.8 не претерпевает значительных изменений при действии гидростатического давления до 2 kbar. На основе ab initio расчетов электронной структуры сплавов Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ установлено изменение степени электронного заполнения d-зоны при возникновении ферромагнитной (FM) поляризации и сжатия кристаллической решетки. Предложена модель, позволяющая учесть основные черты антиферромагнитной (AF) и скошенной ферромагнитной (сFM) структур. В качестве параметров модели выступают степень заполнения d-зоны, немагнитная зависящая от объема плотность электронных состояний и внутриатомный обменный интеграл. Их величины скоррелированы с данными расчетов электронной структуры из первых принципов. В рамках модели показано, что устойчивость магнитных характеристик сFM-структуры по отношению к давлению возникает вследствие увеличения числа электронов в магнитоактивной зоне при уменьшении объема элементарной ячейки.
format	Article
author	Вальков, В.И. Варюхин, Д.В. Головчан, А.В.
spellingShingle	Вальков, В.И. Варюхин, Д.В. Головчан, А.В. Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅ Физика и техника высоких давлений
author_facet	Вальков, В.И. Варюхин, Д.В. Головчан, А.В.
author_sort	Вальков, В.И.
title	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅
title_short	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅
title_full	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅
title_fullStr	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅
title_full_unstemmed	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅
title_sort	особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе mn2-xfexas₀.₅p₀.₅
publisher	Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
publishDate	2008
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/70465
citation_txt	Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn₂₋xFexAs₀.₅P₀.₅ / В.И. Вальков, Д.В. Варюхин, А.В. Головчан // Физика и техника высоких давлений. — 2008. — Т. 18, № 4. — С. 119-128. — Бібліогр.: 5 назв. — рос.
series	Физика и техника высоких давлений
work_keys_str_mv	AT valʹkovvi osobennostibaričeskojustojčivostinizkotemperaturnyhmagnitouporâdočennyhfazvsistememn2xfexas05p05 AT varûhindv osobennostibaričeskojustojčivostinizkotemperaturnyhmagnitouporâdočennyhfazvsistememn2xfexas05p05 AT golovčanav osobennostibaričeskojustojčivostinizkotemperaturnyhmagnitouporâdočennyhfazvsistememn2xfexas05p05 AT valʹkovvi osoblivostíbaričnoístíjkostínizʹkotemperaturnihmagnítouporâdkovanihfazusistemímn2xfexas05p05 AT varûhindv osoblivostíbaričnoístíjkostínizʹkotemperaturnihmagnítouporâdkovanihfazusistemímn2xfexas05p05 AT golovčanav osoblivostíbaričnoístíjkostínizʹkotemperaturnihmagnítouporâdkovanihfazusistemímn2xfexas05p05 AT valʹkovvi featuresofbaricstabilityofthelowtemperaturemagneticallyorderedphasesinsystemmn2xfexas05p05 AT varûhindv featuresofbaricstabilityofthelowtemperaturemagneticallyorderedphasesinsystemmn2xfexas05p05 AT golovčanav featuresofbaricstabilityofthelowtemperaturemagneticallyorderedphasesinsystemmn2xfexas05p05
first_indexed	2025-11-27T05:31:00Z
last_indexed	2025-11-27T05:31:00Z
_version_	1849920285827923968
fulltext	Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 119 PACS: 71.20.Be, 75.50.Ee, 75.50.Gg, 75.10.Lp, 75.30.Kz В.И. Вальков, Д.В. Варюхин, А.В. Головчан ОСОБЕННОСТИ БАРИЧЕСКОЙ УСТОЙЧИВОСТИ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНЫХ МАГНИТОУПОРЯДОЧЕННЫХ ФАЗ В СИСТЕМЕ Mn2–xFexAs0.5P0.5 Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины ул. Р. Люксембург, 72, г. Донецк, 83114, Украина E-mail: valkov@dpms.fti.ac.donetsk.ua Проведено экспериментальное и теоретическое исследование фазовой диаграммы системы Mn2–xFexAs0.5P0.5 под давлением. Обнаружено, что спонтанная и инду- цированная магнитным полем низкотемпературная фаза в области 0.5 ≤ x < 0.8 не претерпевает значительных изменений при действии гидростатического дав- ления до 2 kbar. На основе ab initio расчетов электронной структуры сплавов Mn2–xFexAs0.5P0.5 установлено изменение степени электронного заполнения d-зоны при возникновении ферромагнитной (FM) поляризации и сжатия кристаллической решетки. Предложена модель, позволяющая учесть основные черты антиферро- магнитной (AF) и скошенной ферромагнитной (сFM) структур. В качестве пара- метров модели выступают степень заполнения d-зоны, немагнитная зависящая от объема плотность электронных состояний и внутриатомный обменный инте- грал. Их величины скоррелированы с данными расчетов электронной структуры из первых принципов. В рамках модели показано, что устойчивость магнитных ха- рактеристик сFM-структуры по отношению к давлению возникает вследствие увеличения числа электронов в магнитоактивной зоне при уменьшении объема эле- ментарной ячейки. Введение Аb initio расчеты FM спин-поляризованной электронной структуры спла- вов Mn2–xFexAs0.5P0.5 при различных степенях сжатия кристаллической ре- шетки M0(ΔV/V) показали, что в области 0.5 ≤ x ≤ 0.7 можно ожидать замет- ного изменения магнитных свойств при воздействии даже небольших гидро- статических давлений. Однако экспериментальные изотермы намагничива- ния этих образцов M0(H), температуры спонтанных переходов в AF-фазу и величины критических полей для индуцированных магнитным полем пере- ходов, измеренные под давлением P ≤ 2 kbar, не показывают заметных отли- чий от своих аналогов при атмосферном давлении. Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 120 Анализ причин такого расхождения на основе модельных представлений и данных расчетов из первых принципов показал, что в сплавах системы Mn2–xFexAs0.5P0.5 при x < 0.8 спонтанные и индуцированные магнитным по- лем магнитоупорядоченные фазы не являются ферромагнитными, а пред- ставляют собой скошенные структуры и их барическая устойчивость обу- словлена увеличением заполнения магнитоактивной d-зоны при увеличении давления. 1. Результаты расчетов из первых принципов под давлением Сопоставление рассчитанных M0(x) и экспериментальных exp 0 ( )M x зави- симостей магнитного момента в расчете на элементарную ячейку (рис. 1) при атмосферном давлении показало, что их хорошее согласие наблюдается только в области 0.8 ≤ x ≤ 1.0. Поэтому можно предположить, что FM-со- стояние реализуется только в сплавах с x ≥ 0.8. При меньших концентрациях железа экспериментальные и теоретические зависимости магнитного момен- та M(x) качественно различаются: теоретическая M0(x) при уменьшении x продолжает возрастать, а экспериментальная exp 0 ( )M x – понижаться. Анализ этого противоречия, проведенный в [1], привел к выводу о том, что магнит- ная структура спонтанной (0 < x < 0.8) и индуцированной магнитным полем (x ≤ 0.5) низкотемпературной фазы представляет собой cFM-структуру. На- магниченность данной фазы определяется FM-компонентой полного маг- нитного момента системы m, которая конкурирует с AF-компонентой l. При этом зависимость m от концентрации железа при различных давлениях m(x, P) может качественно отличаться от аналогичных зависимостей полного маг- нитного момента M0(x, P) (рис. 1), вычисленного для коллинеарного ферро- магнетика. 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 6 8 10 12 14 x M to ta l, μ B AF cFM FM Можно предположить, что сохранение стабильной намагниченности низ- котемпературной cFM-фазы связано с подстройкой электронной структуры к сжатию решетки. Основным количественным показателем этого процесса является барическое повышение степени электронного заполнения магнито- активной зоны ( )NM dN x (рис. 2), сопровождающее увеличение ширины ос- новного пика плотности электронных состояний при сжатии кристалла. Как показал детальный анализ [1,2] парциальных вкладов в плотность электрон- Рис. 1. Зависимости экспериментальных Mexp (○) и расчетных M0 (□, ■) значений магнитного момента в расчете на элемен- тарную ячейку от содержания железа. Параметры ячейки для всех x одинаковы и соответствуют экспериментальным для Mn1.5Fe0.5As0.5P0.5 при ΔV/V, %: □ – 0, ■ – (–5) Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 121 ных состояний, рост числа занятых d- состояний в результате сжатия решет- ки ( , 0 , 0( )NM NM d P d PN x N> => ) (рис. 2) обу- словлен таким смещением по энергии центров перекрывающихся s-, p-, d- зон, которое приводит к энергетиче- ской выгодности перехода части элек- тронов из s-, p-зон в магнитоактивную d-зону. Однако на вопрос, является ли возрастание параметра Nd в действи- тельности причиной компенсации воздействия гидростатического сжа- тия на магнитные свойства состояний системы Mn2–xFexAs0.5P0.5, можно бу- дет ответить только после проведения расчетов из первых принципов по влиянию сжатия решетки на различ- ные типы неферромагнитных струк- тур с магнитными ячейками, не совпадающими с кристаллохимической ячейкой. Подобные расчеты четырехкомпонентного неупорядоченного сплава с элементарной ячейкой, содержащей три формульные единицы с че- тырьмя неэквивалентными позициями для атомов, при наших технических возможностях не могли быть осуществлены. Поэтому для выяснения роли реакции электронной структуры на процесс стабилизации магнитоупорядо- ченных состояний системы Mn2–xFexAs0.5P0.5 под давлением мы использовали модельный подход, развитый в [1,3]. Такой подход, обобщенный на случай конечных давлений [2], напрямую позволил учесть влияние изменения вели- чин Nd на устойчивость скошенной структуры при воздействии гидростатиче- ского сжатия. 2. Модельное описание скошенной фазы Согласно [1] в модельном подходе в качестве элементарной ячейки рас- сматривается ячейка с удвоенным вдоль оси y периодом (что соответствует направлению волнового вектора AF-структуры, обнаруженной в родствен- ной системе MnFeP1–yAsy [4]). При этом каждой исходной кристаллохими- ческой ячейке, содержащей 9 атомов в элементарной ячейке, ставится в со- ответствие один магнитоактивный узел α, на котором электрон может нахо- диться в двух состояниях: «спин вверх» и «спин вниз». Тогда в модельной ячейке, включающей два формально-различных узла (α ∈ a, b), FM- и AF- поляризации электронного спектра можно описать неприводимыми векто- рами ферромагнетизма F и антиферромагнетизма \|\|L F или ⊥L F . Эти векторы, определяющие взаимную ориентацию магнитных моментов в 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 36 37 38 39 N d x Рис. 2. Зависимость числа d-электро- нов от содержания Fe в ферромагнит- ной (□, ■) и немагнитной (○, ●) фазах для сжатой (ΔV/V = –0.05, зачернен- ные символы) и недеформированной (светлые символы) решетки. Парамет- ры ячейки для всех x одинаковы и со- ответствуют x = 0.5 Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 122 позициях a и b, соответствуют термодинамическим средним операторов Fj и Lj. Гамильтониан для такой модельной системы можно представить в виде 0 int ex ˆ ˆ ˆ ˆH H H H= + + , (1) где ( ) ( )0 , , ˆ k k k k k k k k k k k k H a a b b t a b b a+ + + + σ σ σ σ σ σ σ σ σ=+ − σ=+ − = γ + + +∑ ∑ ∑ ∑ , (2а) 0 0 22 2 2 int 1 1 ˆ ˆˆ ˆ ˆ( ) ( ) ( ) ( ) 4 4 2 N N aj bj aj bj aj bj j j j j j j u u JH n n J S S n n F L = = = + − + ≡ + − +∑ ∑ ∑ ∑ , (2б) ex 0 ˆ ˆ ˆ z jz j j j H H F H Lν ν ν = +∑ ∑ ∑ . (2в) Здесь akσ, bkσ – фурье-компоненты операторов уничтожения электронов в позициях a, b соответственно; α ∈ a, b, nai, nbi, Sai, Sbi – операторы зарядовой и спиновой плотности в соответствующих позициях i-й ячейки, описывае- мые операторами рождения (уничтожения) электронов ( ), ( )i i i ia a b b+ + σ σ σ σ ; J – эффективный внутриатомный обменный интеграл; ˆ j aj bjF S S= + , ˆ j aj bjS S= −L , ν ∈ x, y, z, γk и tk – фурье-компоненты интегралов переноса электронов между одинаковыми (aa, bb) и формально-различными (ab) позициями соответственно. В присутствии однородного H0z и альтернированных Hν полей средние значения операторов ферромагнитной jzF F≡ и антиферромагнитной jL Lν ν≡ мод отличны от нуля. Менее очевидным является сохранение ко- нечных значений этих величин при отсутствии внешних полей. Если это происходит, то система спонтанно проявляет FM- и AF-cвойства. Именно такое состояние, на наш взгляд, реализуется в системе Mn2–xFexAs0.5P0.5 при спонтанных низкотемпературных переходах первого рода из AF- в слабо- ферромагнитную фазу для х < 0.8. Используя метод функционального ин- тегрирования (приложение), термодинамический потенциал электронной системы, описываемой гамильтонианом (1), при учете упругой энергии ре- шетки можно вычислить и привести к виду (П5) [3]: ( ) ( ) ( )2 2 2, , , / / 2 ( 1)F E J h J J pξ η ω = ξ η + ξ − + η + ω χ + ω + , (3) где 0 /zh H W= , /J J W= , p – безразмерное давление, χ – объемная сжи- маемость, ω = (V – V0)/V0 – относительное изменение объема V, 2N0 – чис- ло магнитоактивных атомов, E(ξ, η) – энергия спин-поляризованных элек- тронов, зависящая от начальной заселенности n0(x) магнитоактивной зоны с эффективной шириной W. Энергия E(ξ, η) (П2) при определенных усло- виях (П10) может быть вычислена при введении зависящей от объема не- магнитной плотности электронных состояний g(ε, αω) (П10). Однородные фурье-компоненты флуктуирующих обменных полей ξ, η (П1), высту- пающие в роли параметров порядка, связаны со средними значениями фурье- Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 123 компонент операторов 0zF F= и 0xL L= соотношениями m = F/2N0 = zh J ⎛ ⎞= − ξ −⎜ ⎟ ⎝ ⎠ , 0/ 2l L N= = −η . Для учета перехода части s-электронов в магнитоактивную d-зону при сжатии решетки была введена зависимость числа электронов от объема: n(ω) = n0(x) + aω. Решения уравнений со- стояния / 0F∂ ∂ξ = , / 0F∂ ∂η = , / 0F∂ ∂ω = , дополненных уравнением для химического потенциала (П12), ищутся для конкретного сплава системы Mn2–xFexAs0.5P0.5 при не зависящей от x «затравочной» плотности элек- тронных состояний g0(ε), постоянных параметрах J, α и заданных для каж- дого x начальных значениях n0(x). Величины n0(x) и зависимости g0(ε) могут быть приведены к величинам, рассчитанным аb initio для немагнитного со- стояния сплава с концентрацией железа x. В этом случае решения уравнения состояния позволяют получить удовлетворительное согласие между экспе- риментальной (см. рис. 1) и расчетной (рис. 3) зависимостями намагничен- ности от концентрации. Находит свое объяснение и барическая устойчи- вость спонтанной (рис. 4) и индуцированной магнитным полем (рис. 5) на- магниченности. На рис. 5 приведены расчетные зависимости намагничен- ности M и компоненты вектора антиферромагнетизма L модели для случая перехода части электронов из магнитоактивной зоны при сжатии решетки (б) и для случая отсутствия такого перехода (в). Как видно, учет зависимо- сти числа электронов в магнитоактивной зоне от объема качественно 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 –10 0 10 20 ∗ ∗ x AF cFM FM –l 0; M 0; m 0, μ B ∗ 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.16 0.18 0.20 0.22 0.24 0.26 m 0; M 0 p 1 2 Рис. 3. Изменение модельной (M, l)–x диаграммы состояний при p = 0 (незачернен- ные символы) и p = 0.05 (зачерненные): □, ■ – намагниченность насыщения M0; ○, ● – намагниченность индуцируемой cFM-фазы m0; ◇ – компонента вектора анти- ферромагнетизма l. Значения величин m0 в области стабильности AF-фазы (x ≤ 0.5) получены из экстраполяции кривых m(h) к нулевому полю Рис. 4. Расчетные барические зависимости магнитного момента для n0 = 1.2638 (x = = 0.6) в метастабильном FM- (кривые 1) и cFM- (кривые 2) состояниях при различ- ных значениях параметра a: ○, □ – (–0.06); ●, ■ – 0 Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 124 0.5 1.0 –0.1 –0.2 0 0.1 0.2 –l ; M h, 10–3 m ll0 hk1 hk2 M0 m0 0.3 0.5 1.0 –0.1 –0.2 0 0.1 0.2 –l ; M 0.3 h, 10–3 а б 0.5 1.0 –0.1 –0.2 0 0.1 0.2 –l ; M 0.3 h, 10–3 в соответствует наблюдаемой экспериментально [2,5] устойчивости намаг- ниченности системы к внешнему давлению. 3. Заключение Использование комбинированного модельного подхода позволило прийти к следующим выводам. 1. Изменение магнитных свойств системы Mn2–xFexAs0.5P0.5 при уменьше- нии концентрации железа от 1 до 0 обусловлено изменением различных типов магнитного порядка от FM при x > 0.8 (Nd(x) > 38.533), через cFM-структуру при 0.5 < x < 0.8 (37.706 < Nd (x) < 38.533) до AF при x < 0.5 (Nd(x) < 37.706). При этом в области x < 0.8 FM-структура является метастабильной, а энерге- тическая стабилизация cFM- и AF-структур происходит без качественных из- менений в исходной немагнитной плотности электронных состояний и явля- ется следствием только изменения числа d-электронов Nd(x) в кристалле. 2. Барическая устойчивость фазы cFM и фазовые переходы между нею и AF- фазой обусловлены конкуренцией между расширением магнитоактивной d-зоны под действием давления и увеличением заселенности вследствие смещения ее центра по отношению к s-, p-зонам. В заключение заметим, что возможность использования вычисленных из первых принципов интегральных характеристик электронного спектра для исследуемых сплавов может, на наш взгляд, служить оправданием модель- ного подхода и ряда сделанных нами упрощений. Рис. 5. Расчетные полевые зависимости параметров магнитного порядка для случая n0 = 1.2535 (x = 0.5): а – p = 0, a = –0.06; б – p = 0.05, a = –0.06; в – p = = 0.05, a = 0. Штриховой линией обо- значены кривые M(h), соответствующие метастабильному FM-состоянию (l ≡ 0) Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 125 Приложение В статическом пределе при использовании преобразования Стратоно- вича–Хаббарда ( )1/ 22 2ˆ ˆexp / d exp 2aF a a F ∞ −∞ ⎡ ⎤ ⎡ ⎤≡ α π ξ − ξ − ξ⎣ ⎦ ⎣ ⎦∫ свободная энер- гия системы с гамильтонианом (1) при низких температурах, когда можно пренебречь флуктуациями обменных полей ( 0 0,q q≠ ≠ξ η ), может быть пред- ставлена в виде функционального интеграла только по компонентам одно- родных полей [3]: { }( )1 q 0, 0 0 0 , , ln d d exp ,q ,z q F N− = ν = ν ν ′α α = −β η ξ −βψ η ξ + μ∏∫ , (П1) 0 1( , )ψ ξ η = ψ + ψ , ( )1 1 0 int ˆ ˆ( , ) ln exp ( )Tr H H−ψ ξ η = −β −β + , (П2) 2 2 0 0 0 0, 0, , , ( , ) 2 q Z q x y z H HJN J J ν = = ν ν∈ ⎧ ⎫⎪ ⎪⎛ ⎞ ⎛ ⎞ψ ξ η = ξ − + η −⎨ ⎬⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎪ ⎪⎩ ⎭ ∑ , (П3) int 0, 0, 0, 0, ˆ ˆ q Z q Z q qH J F L= = = ν = ν ν ⎛ ⎞ = − ξ + η⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎝ ⎠ ∑ , (П4) где фурье-компоненты операторов спиновой плотности 0, ˆ q zF = , 0, ˆ qL = ν опреде- ляются через операторы рождения и уничтожения электронов ( )k ka a+ σ ±σ , ( )k kb b+ σ ±σ известными соотношениями [3]; 0 0 ˆ ˆH H N= − μ , μ – химический потенциал, N(2N0) – полное число электронов (атомов). В этом случае ψ1(ξ, η) легко вычисляется и после взятия интегралов ме- тодом перевала безразмерное выражение свободной энергии в расчете на атом 0/(2 )F F N W= в пределе T → 0, Hy = 0 при учете упругой энергии и энергии внешнего «безразмерного» давления 0PVp W = приобретает вид ( ) ( )2 2 2 2 2, / / 2 ( 1)x y zF E J h J J p⎡ ⎤= ξ η + ξ − + η + η + η + ω χ + ω +⎣ ⎦ , (П5) ( )( ) ( ){ } 4 30 3 1 ( , ) d , , ( , , 16 m m m VE k E k E k = ⎡ ⎤ξ η = ξ η − μ Θ μ − ξ η⎣ ⎦π ∑ ∫ , (П6) где Θ(x) = 1, x > 0, Θ(x) = 0, x < 0; W – размерный параметр, характеризую- щий эффективную ширину магнитоактивной зоны в немагнитном состоя- нии; h = H0/W, /J J W= ; χ – безразмерная объемная сжимаемость; ξ ≡ ξ0/2, ην ≡ η0ν/2 соответствуют решениям уравнений перевала 0/ 0∂ψ ∂ξ = , 0/ 0ν∂ψ ∂η = ; ( , , )mE ε ξ μ – решения секулярного уравнения Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 126 0 0 0 0 0 y k x k y x k k y k k x y k x k E J t i J E t i t E J i t J E i σ −σ σ −σ η⎛ ⎞ γ − − η +⎜ ⎟ ⎝ ⎠ η⎛ ⎞ − η − γ −⎜ ⎟ ⎝ ⎠ = η⎛ ⎞ γ − η +⎜ ⎟ ⎝ ⎠ η⎛ ⎞ η − γ −⎜ ⎟ ⎝ ⎠ , (П7) где ( ) ( ), ( ) ( ), 1, 1. k k z k k z J J σ σ γ = γ − σ ξ + η γ = γ − σ ξ − η σ = −σ = − Решение уравнения (П7) имеет вид ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) 1/ 2 21/ 22 2 2 2 2 2 1,2 1/ 2 21/ 22 2 2 2 2 2 3,4 , , ( ) , , , ( ) . k x y k z k x y k z E k J J t J E k J J t J ⎧ ⎫⎪ ⎪⎡ ⎤ξ η = γ ± η + η + ξ + + η⎨ ⎬⎢ ⎥⎣ ⎦⎪ ⎪⎩ ⎭ ⎧ ⎫⎪ ⎪⎡ ⎤ξ η = γ ± η + η + ξ − + η⎨ ⎬⎢ ⎥⎣ ⎦⎪ ⎪⎩ ⎭ (П8) Из общих решений (П8), описывающих фазу сосуществования ферро- и антиферромагнетизма, можно выделить два симметрично-различных случая: ξ ≠ 0, ηz ≠ 0, ηx = ηy = 0 и ξ ≠ 0, ηx ≠ 0, ηz = ηy = 0. Скошенной структуре cFM, которую мы рассматриваем как альтернативную структурам FM и AF в системе Mn2–xFexAs0.5P0.5, соответствует второе решение. Если предположить, что γk << tk, и пренебречь γk, то в (П8) удается формально ввести затравочную плотность состояний 30 0 3( ) d ( ) 8 k Vg k tε = δ ε − π ∫ . (П9) В дальнейшем в качестве 0( )g ε можно использовать рассчитанную из пер- вых принципов немагнитную плотность электронных состояний. Влияние гидростатического давления на электронный спектр учтем через зависи- мость ширины «затравочной» плотности электронных состояний от относи- тельного изменения объема ω: 1 1 0 0( , ) (1 ) (1 ) dg g g ∞ − − −∞ ⎡ ⎤ ⎡ ⎤ε ω = ε − αω ε − α ω ε⎣ ⎦ ⎣ ⎦∫ , (П10) где ( )/ Wε = ε , α – постоянная, которая характеризует степень уширения зо- ны при сжатии решетки, а знаменатель обеспечивает сохранение полного числа состояний в зоне. Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 127 Тогда для (П6) имеем ( ) ( ) 4 1 1, ( , ) ( , , ) ( , , )d 2 m m m E g E E = ξ η = ε ω Θ μ − ε ξ η ε ξ η ε∑ ∫ . (П11) Формально выражение (П5) можно рассматривать как неравновесный термодинамический потенциал, зависящий от неравновесных параметров порядка ξ, ην, равновесные значения которых определяются из уравнений состояния / 0F∂ ∂ξ = , / 0F ν∂ ∂η = , / 0F∂ ∂ω = , совпадающих с уравнениями перевала. При учете только cFM-структуры (ξ ≠ 0, ηx ≡ η ≠ 0) уравнения со- стояния, дополненные уравнениями для химического потенциала, имеют вид ( ) ( ) 4 1 1 , ( , , ) / ( , , ) d 2 m m m h g E E = = ξ + ε ω ∂ ε ξ η ∂ξ Θ μ − ε ξ η ε⎡ ⎤⎣ ⎦∑ ∫ , (П12а) ( ) 4 1 10 ( , ) ( , , ) / ( , , ) d 2 m m m g E E = = η + ε ω ∂ ε ξ η ∂η Θ μ − ε ξ η ε⎡ ⎤⎣ ⎦∑ ∫ , (П12б) ( ) ( ) 4 1 1/ 2 , / ( , , ) ( , , ) d 2 m m m K P g E E = ω = − − ∂ ε ω ∂ω Θ μ − ε ξ η ε ξ η ε∑∫ ,(П12в) ( ) ( ) 4 0 1 1( ) , Θ ( , , ) d 2 m m n g E = ω = ε ω μ − ε ξ η ε∑∫ , (П12г) где n(ω) = n0(x) + aω определяет число электронов для равновесного объема ω; n0(x) – число электронов для недеформированного (ω = 0) состояния; a – константа, характеризующая зависимость заселенности магнитоактивной зоны от объема. 1. В.И. Вальков, А.В. Головчан, Д.В. Варюхин, ФНТ 34, 536 (2008). 2. В.И. Вальков, Д.В. Варюхин, А.В. Головчан, И.Ф. Грибанов, А.П. Сиваченко, В.И. Каменев, Б.М. Тодрис, ФНТ 34, 927 (2008). 3. В.И. Вальков, А.В. Головчан, ФНТ 33, 1109 (2007). 4. M. Bacman, J.-L. Soubeyroux, R. Darrett, D. Fruchart, R. Zach, S. Niziol, R. Fruchart, JMMM 134, 59 (1994). 5. E. Bruck, J. Kamarad, V. Sechovsky et al., JMMM 310, e1008 (2007). V.I. Valkov, D.V. Varyukhin, A.V. Golovchan FEATURES OF BARIC STABILITY OF THE LOW-TEMPERATURE MAGNETICALLY ORDERED PHASES IN SYSTEM Mn2–xFexAs0.5P0.5 Experimental and theoretical investigation of the phase diagram of system Mn2–xFexAs0.5P0.5 under pressure has been performed. It has been determined that spontaneous and mag- Физика и техника высоких давлений 2008, том 18, № 4 128 netic-field induced low-temperature phase is not much changed for 0.5 ≤ x < 0.8 under the hydrostatic pressure to 2 kbar. By ab initio calculations of Mn2–xFexAs0.5P0.5 elec- tronic structure it has been shown that there are changes in the degree of electron filling of the d-band under the ferromagnetic (FM) polarization origination and crystal lattice compression. A model taking the main features of antiferromagnetic (AF) and canted fer- romagnetic (сFM) structures into account has been proposed. The model parameters are the degree of d-band filling, nonmagnetic volume-dependent density of electronic states and intratomic exchange integral. Their values have been correlated to the data of elec- tronic structure first-principles calculations. Within the model it is shown that the stability of cFM-structure magnetic characteristics with respect to pressure is due to the increase of electron quantity in magnetically active band with unit-cell volume decrease. Fig. 1. Dependences of experimental Mexp (○) and calculated M0 (□, ■) values of mag- netic moment, in terms of the unit cell, on iron content. For every x, the unit cell parame- ters are the same and correspond to experimental ones for Mn1.5Fe0.5As0.5P0.5 for ΔV/V, %: □ – 0, ■ – (–5) Fig. 2. Dependence of the quantity of d-electrons on Fe concentration in ferromagnetic (□, ■) and nonmagnetic (○, ●) phases for compressed (ΔV/V = –0.05, dark symbols) and undeformed (light symbols) lattice. For every x, the unit cell parameters are the same and correspond to x = 0.5 Fig. 3. Changes in the model (M, l)–x diagram of states for p = 0 (open symbols) and p = = 0.05 (dark): □, ■ – saturation magnetization M0; ○, ● – magnetization of the induced cFM-phase m0; ◇ – antiferromagnetism vector component. In the region of AF-phase stabil- ity (x ≤ 0.5), values of m0 are obtained from extrapolation of curves m(h) to zero field Fig. 4. Calculated baric dependences of the magnetic moment for n0 = 1.2638 (x = 0.6) in metastable FM- (curves 1) and cFM-states (curves 2) for different values of parameter a: ○, □ – (–0.06); ●, ■ – 0 Fig. 5. Calculated field dependences of the magnetic-order parameters for n0 = 1.2535 (x = 0.5): а – p = 0, a = –0.06; б – p = 0.05, a = –0.06; в – p = 0.05, a = 0. Dashed lines are curves M(h) corresponding to the metastable FM-state (l ≡ 0)

Особенности барической устойчивости низкотемпературных магнитоупорядоченных фаз в системе Mn2-xFexAs₀.₅P₀.₅

Institution

Ähnliche Einträge